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Biogeochemical Processes and Microbial Dynamics Governing Phosphorus Retention and Release in Sediments: A Case Study in Lower Great Lakes Headwaters
沉積物中控制磷滯留與釋放的生物地球化學過程及微生物動態:以五大湖下游源頭水域為例
來源:Environmental Management, Volume 72, 2023, Pages 932–944
《環境管理》第72卷,2023年,932–944頁
摘要內容
研究針對加拿大安大略省南部三大源頭水域(Big Creek無機肥影響區、Nissouri Creek糞肥影響區、Saugeen River森林參考區),通過2018-2020年生長季采樣,結合歷史水質數據(2000-2020年)、沉積物磷平衡濃度(EPC?)測定、原位氧化還原微剖面(丹麥Unisense電極)和微生物群落分析,揭示沉積物磷滯留/釋放機制。結果表明:
沉積物總體為磷匯:75%樣本表現為磷匯(SRP > EPC? +20%),但農業區EPC?顯著高于參考區(圖2)。

懸浮沉積物是關鍵磷源:Big Creek懸浮沉積物EPC?高達1.9 mg/L(2020年),是底泥的200倍,表明細顆粒物是重要內源磷釋放載體(圖2)。
氧化還原驅動釋放:Nissouri Creek在2019年春季中期的快速缺氧事件(DO消耗速率-158.4 μmol/L/mm)伴隨底泥EPC?激增(SRP的246%),與沉積物ORP最低值(-110 mV)和反硝化菌(Dechloromonas等)及氨氧化古菌(Candidatus Nitrosocosmicus)增殖相關(圖3, 4)。


微生物標志物:擬桿菌門(Bacteroidia)在磷匯沉積物中顯著富集(圖5),而反硝化菌和AOA可作為磷釋放事件的生物標志物。

研究目的
量化源頭水域沉積物對磷的緩沖能力(匯/源狀態)。
揭示沉積物磷釋放與氧化還原梯度、微生物群落的關聯機制。
評估農業活動(無機肥 vs 糞肥)對沉積物磷循環的影響差異。
研究思路
站點選擇與歷史數據分析:
基于安省水質監測網絡(PWQMN)2000-2020年數據,分析TP/TN長期趨勢(圖1)。

季節性采樣設計:
生長季采集底泥、懸浮沉積物(Phillips管式采樣器)及水體,測定SRP、TP、TN、TSS等(圖2)。
關鍵參數測量:
EPC?測定:通過吸附等溫線實驗量化沉積物磷匯/源狀態(方法部分)。
原位微剖面:Unisense微電極測量沉積物-水界面(SWI)的DO/ORP垂直梯度(圖3)。
微生物群落:16S rRNA測序分析底泥微生物組成(圖4)。
多變量關聯分析:
整合水質、沉積物EPC?、氧化還原速率、微生物數據,通過Spearman檢驗識別關鍵驅動因子(表1)。

測量數據及研究意義
歷史水質數據(圖1)
數據:Big Creek總磷(TP)長期偏高(峰值>0.4 mg/L),Nissouri Creek總氮(TN)顯著高于其他站點(>3 mg/L)。
意義:證實農業活動導致長期營養鹽累積,為沉積物磷飽和提供背景依據。
沉積物EPC?(圖2)
數據:
Big Creek懸浮沉積物EPC?在2020年達1.9 mg/L(磷源狀態),底泥EPC?僅0.08 mg/L。
Nissouri Creek底泥在2019年春季中期EPC?=0.039 mg/L(SRP的246%)。
意義:揭示懸浮沉積物是農業區重要磷源,且糞肥影響區底泥在缺氧事件中釋放風險更高。
氧化還原微剖面(圖3)
數據:
Nissouri Creek在2019年春季中期DO消耗速率-158.4 μmol/L/mm,ORP最低值-110 mV。
平均DO消耗速率:BC=-56.4, NC=-76.2, SR=-38.3 μmol/L/mm。
意義:量化SWI缺氧程度,直接關聯鐵/錳氧化物還原溶解導致的磷釋放。
微生物群落(圖4, 5)
數據:
Nissouri Creek磷釋放事件中,反硝化菌(Dechloromonas, Rhodoferax)和AOA(Candidatus Nitrosocosmicus)顯著富集。
擬桿菌門(Bacteroidia)在磷匯沉積物中豐度更高(LEfSe p=0.001)。
意義:建立微生物類群(反硝化菌/AOA)與沉積物磷釋放的指示關系。
結論
沉積物總體為磷匯:75%樣本表現為磷滯留,但農業區緩沖能力弱于森林參考區。
關鍵釋放機制:
Big Creek(無機肥影響):高粘土含量導致懸浮沉積物磷飽和(EPC?達1.9 mg/L),是主要內源磷源。
Nissouri Creek(糞肥影響):快速缺氧(DO消耗速率-158 μmol/L/mm)觸發底泥磷釋放,伴隨反硝化菌和AOA增殖。
微生物指示作用:
擬桿菌門(Bacteroidia)是磷匯沉積物的生物標志物。
反硝化菌和AOA可作為沉積物磷釋放事件的早期指標。
丹麥Unisense電極數據的詳細研究意義
研究中采用Unisense OX-100(DO)和RD-100(ORP)微電極(尖端100μm),結合Field Microsensor Multimeter(FMM)系統測量沉積物微剖面:
缺氧事件的精確捕捉:
數據:Nissouri Creek在2019年春季中期DO在SWI處驟降(速率-158.4 μmol/L/mm),2 mm深度即達缺氧狀態(<0.3 μM)。
意義:直接量化沉積物耗氧強度,解釋該時段底泥EPC?激增(246%)的主因——缺氧導致鐵結合態磷還原性溶解。
氧化還原梯度的空間對比:
數據:農業站點(BC/NC)平均DO消耗速率(-56.4至-76.2 μmol/L/mm)顯著高于森林參考區(SR: -38.3 μmol/L/mm)。
意義:揭示農業活動通過有機質輸入加速沉積物耗氧,增加磷釋放風險,為管理措施(如減少有機肥輸入)提供依據。
ORP閾值關聯磷形態:
數據:NC站點ORP最低值達-110 mV(對應Fe3?/Fe2?還原電位-100至+100 mV)。
意義:證實沉積物處于鐵還原窗口,驗證了該站點高含量可還原態磷(Fe-P)的釋放敏感性(討論部分)。
核心價值:Unisense微電極實現了毫米級分辨率原位測量,將沉積物氧化還原動態與磷釋放事件、微生物過程(如反硝化)直接耦合,突破了傳統離散采樣局限,為沉積物-水界面生物地球化學過程提供了高精度實證。