Sediment Remediation with New Composite Sorbent Amendments to Sequester Phosphorus, Organic Contaminants, and Metals  

新型復(fù)合吸附劑改良劑在沉積物修復(fù)中固定磷、有機(jī)污染物和金屬的作用  

來(lái)源：Environmental Science & Technology vol.55, pages 11937-11947 (2021)

《環(huán)境科學(xué)與技術(shù)》第55卷，11937-11947頁(yè)（2021年）  

 

摘要內(nèi)容：  

研究測(cè)試了兩種新型沉積物修復(fù)技術(shù)——鋁（Al）注入沉積物和Polonite（鈣硅酸鹽材料）薄層覆蓋（TLC），單獨(dú)或與活性炭（AC）復(fù)合使用，評(píng)估其對(duì)富營(yíng)養(yǎng)化沉積物中磷（P）、疏水性有機(jī)污染物（HOCs）和金屬的同步固定效果。通過(guò)沉積物柱培養(yǎng)實(shí)驗(yàn)結(jié)合被動(dòng)采樣技術(shù)（DGT測(cè)量金屬/磷，SPMD測(cè)量HOCs），發(fā)現(xiàn)：  

? Al注入完全阻止磷釋放，顯著降低鎘（-97%）和鋅（-95%）釋放，但增加多環(huán)芳烴（PAH）釋放（+49%）；  

 

? Polonite與AC復(fù)合使用降低磷（-70%）、鎘（-67%）和鋅（-89%）釋放，但增加甲烷排放；  

 

? AC與兩種技術(shù)復(fù)合均降低HOCs釋放40%。  

 

結(jié)果證明復(fù)合吸附劑可同步固定多類(lèi)污染物，但需關(guān)注對(duì)微生物過(guò)程（如產(chǎn)甲烷作用）的潛在影響。  

 

研究目的：  

1. 評(píng)估Al注入和Polonite TLC抑制沉積物磷釋放的能力  

2. 探究二者對(duì)金屬遷移性的影響  

3. 驗(yàn)證與AC復(fù)合使用對(duì)HOCs、磷及金屬的協(xié)同固定效果  

4. 監(jiān)測(cè)處理對(duì)沉積物生物地球化學(xué)過(guò)程（pH、甲烷產(chǎn)生等）的副作用  

 

研究思路：  

1. 采集瑞典Brunnsviken海灣污染沉積物柱（富營(yíng)養(yǎng)化，含高濃度PAHs/PCBs/金屬）  

2. 設(shè)置五組處理：對(duì)照組（CTRL）、Al注入（AL）、Al注入+AC覆蓋（AL+AC）、Polonite覆蓋（POL）、Polonite+AC覆蓋（POL+AC）  

3. 135天實(shí)驗(yàn)室培養(yǎng)，分五次孵化（見(jiàn)表1）模擬不同氧狀態(tài)（好氧/缺氧/厭氧）  

 

4. 測(cè)量污染物通量（磷/氮/金屬/HOCs/甲烷）、沉積物剖面（O?/pH/硫化物）  

5. 使用Unisense微電極獲取高分辨率沉積物剖面數(shù)據(jù)  

6. 統(tǒng)計(jì)分析處理效果差異  

 

測(cè)量數(shù)據(jù)及研究意義：  

1. pH梯度（圖1）  

 

? 數(shù)據(jù)：Al注入使沉積物0-2cm酸化（pH最低4.2），Polonite處理堿化（pH最高9.1）  

 

? 意義：解釋金屬溶出差異（酸化促進(jìn)Fe/Pb釋放），揭示Al處理對(duì)微生物活性的抑制機(jī)制  

 

2. 磷酸鹽通量（圖2）  

 

? 數(shù)據(jù)：Al注入完全阻止厭氧磷釋放（0 μmol m?2 d?1），Polonite+AC降低70%  

 

? 意義：證明Al對(duì)磷的強(qiáng)固定能力，為富營(yíng)養(yǎng)化治理提供優(yōu)化方案  

 

3. 氧消耗與甲烷通量（圖3）  

 

? 數(shù)據(jù)：Al處理降低氧消耗（滲透深度增至1.04cm），Polonite使甲烷通量翻倍  

 

? 意義：警示Polonite堿化可能促進(jìn)產(chǎn)甲烷作用，影響溫室氣體排放  

 

4. HOCs釋放（圖4）  

 

? 數(shù)據(jù)：Al單獨(dú)處理增加輕/中分子量PAH釋放（+74%/+56%），但AC復(fù)合使用降低HOCs 40%  

 

? 意義：揭示Al酸化促HOCs釋放風(fēng)險(xiǎn)，凸顯AC在復(fù)合技術(shù)中的必要性  

 

5. 金屬濃度（圖5）  

 

? 數(shù)據(jù)：Al處理使水中Fe/Pb濃度激增1700%/5600%，Polonite降低Zn 89%  

 

? 意義：證實(shí)pH對(duì)金屬行為的調(diào)控作用，Polonite可替代傳統(tǒng)沸石固定金屬  

 

結(jié)論：  

1. Al注入是最有效的磷固定技術(shù)（完全抑制釋放），但強(qiáng)酸化導(dǎo)致Fe/Pb溶出和PAH釋放風(fēng)險(xiǎn)  

2. Polonite+AC復(fù)合技術(shù)可同步降低磷（-70%）、金屬和HOC通量，適用多污染沉積物修復(fù)  

3. 所有處理均干擾氮循環(huán)：Al抑制氨化作用，Polonite促進(jìn)硝酸鹽異化還原（DNRA）  

4. Unisense電極數(shù)據(jù)證實(shí)Polonite堿化顯著升高甲烷排放，需評(píng)估長(zhǎng)期生態(tài)影響  

5. AC是HOCs固定的關(guān)鍵組分，復(fù)合使用可規(guī)避單一技術(shù)的副作用  

 

丹麥Unisense電極數(shù)據(jù)的核心研究意義：  

1. 高分辨率機(jī)制解析：  

   ? 微電極（型號(hào)OX-50、SULF-50、pH-100）以100μm間隔測(cè)量沉積物垂直剖面（圖1）  

 

   ? 發(fā)現(xiàn)Al處理雖使0-2cm層酸化（pH<5），但O?滲透深度增至1.04cm（vs. 對(duì)照組0.38cm），證明Al抑制好氧微生物代謝  

 

   ? 首次捕捉到Polonite處理下硫化物（Stot）積累（200μM）與甲烷通量正相關(guān)，揭示堿化促進(jìn)硫酸鹽還原菌與產(chǎn)甲烷菌的耦合作用  

 

2. 環(huán)境閾值量化：  

   ? 明確厭氧產(chǎn)甲烷的臨界Eh（<-100 mV）和pH（>7）參數(shù)，為預(yù)測(cè)修復(fù)技術(shù)對(duì)微生物過(guò)程的影響提供基準(zhǔn)  

 

   ? 證實(shí)<500 μm的沉積物表層微氧層（圖1徑向剖面）消耗O?維持內(nèi)部厭氧環(huán)境，解釋污染物形態(tài)變化  

 

3. 技術(shù)不可替代性：  

   ? 傳統(tǒng)取樣無(wú)法獲取的毫米尺度化學(xué)梯度（如O?/H?S躍變層），Unisense實(shí)現(xiàn)原位實(shí)時(shí)監(jiān)測(cè)，揭示Al/Polonite對(duì)沉積物微環(huán)境的改造機(jī)制  

 

   ? 數(shù)據(jù)直接關(guān)聯(lián)污染物通量（如低pH區(qū)對(duì)應(yīng)Fe/Pb釋放高峰），為修復(fù)技術(shù)優(yōu)化提供物理化學(xué)依據(jù)