A method to estimate the direct nitrous oxide emissions of municipal wastewater treatment plants based on the degree of nitrogen removal

一種基于脫氮程度估算城市污水處理廠直接一氧化二氮排放量的方法

來(lái)源：Journal of Environmental Management 279 (2021) 111563

 

一、摘要概述

 

本研究通過(guò)對(duì)奧地利10座市政污水處理廠（WWTPs）進(jìn)行22次現(xiàn)場(chǎng)監(jiān)測(cè)（2012-2018年），量化了活性污泥系統(tǒng)中N?O排放規(guī)律。研究發(fā)現(xiàn)：

 

硝化是N?O主要來(lái)源：好氧階段N?O排放與進(jìn)水氨氮（NH??）負(fù)荷峰值正相關(guān)（圖1-2），尤其在NH??濃度升高時(shí)排放激增。

 

 

 

反硝化是N?O潛在匯：缺氧階段異養(yǎng)反硝化菌可高效還原N?O至N?（圖3），其消耗能力是NO??還原速率的2-10倍。

 

 

脫氮效率與排放負(fù)相關(guān)：TN去除率≥83%的廠（如B、C、G廠）N?O排放強(qiáng)度最低（0.0012±0.001 kg N?O-N/kg TKN），而低脫氮率廠（如D、J廠）排放因子高達(dá)1.52%（表2）。

 

 

提出新估算模型：建立N?O排放因子（EF<sub>N?O-WWTP</sub>）與TN去除率的線性回歸模型（EF= -0.033×TN<sub>removal</sub> + 3.07，R2=0.86），顯著優(yōu)于IPCC固定排放因子法（圖6）。

 

二、研究目的

 

量化N?O排放驅(qū)動(dòng)機(jī)制：解析硝化/反硝化路徑對(duì)N?O生成的貢獻(xiàn)。

 

建立性能關(guān)聯(lián)模型：探索N?O排放與污水處理廠運(yùn)行參數(shù)（如TN去除率、污泥齡）的定量關(guān)系。

 

開(kāi)發(fā)動(dòng)態(tài)估算方法：替代傳統(tǒng)固定排放因子，為溫室氣體清單提供精準(zhǔn)預(yù)測(cè)工具。

 

三、研究思路

1. 實(shí)驗(yàn)設(shè)計(jì)

 

站點(diǎn)選擇：10座奧地利WWTPs，涵蓋單級(jí)/多級(jí)活性污泥、SBR、Hybrid®工藝，設(shè)計(jì)負(fù)荷1.7萬(wàn)-95萬(wàn)人口當(dāng)量（表1）。

 

 

監(jiān)測(cè)策略：

 

連續(xù)在線監(jiān)測(cè)：使用紅外氣體分析儀（Thermo Scientific? 46i）實(shí)時(shí)測(cè)量曝氣池逸出氣體N?O濃度（1分鐘分辨率），輔以GC-MS驗(yàn)證。

 

溶解N?O監(jiān)測(cè)：丹麥Unisense微電極實(shí)時(shí)追蹤液相N?O動(dòng)態(tài)（圖3）。

 

水質(zhì)參數(shù)同步采集：NH??、NO??、NO??、TN、COD、DO等（圖1-2）。

 

2. 數(shù)據(jù)分析

 

排放因子計(jì)算：

 

EF<sub>N?O-WWTP</sub> = N?O排放總量（kg N?O-N）/ 進(jìn)水TKN總量（kg N） × 100%（公式1）

 

多元線性回歸：關(guān)聯(lián)EF<sub>N?O-WWTP</sub>與TN去除率、進(jìn)水TN/COD比、水溫等參數(shù)（R軟件平臺(tái)）。

 

四、關(guān)鍵數(shù)據(jù)及研究意義

1. N?O排放動(dòng)態(tài)（圖1-4）

 

 

數(shù)據(jù)：

 

硝化階段N?O通量呈單峰曲線，與NH??濃度峰值同步（圖1）。

 

反硝化階段液相N?O≈0，開(kāi)曝氣后無(wú)N?O逸出峰（圖3），證實(shí)其匯功能。

 

意義：推翻“反硝化是N?O主要源”的傳統(tǒng)認(rèn)知，為工藝優(yōu)化（如延長(zhǎng)缺氧時(shí)段）提供理論支撐。

 

來(lái)源：圖1（WWTP G）、圖2（WWTP E）、圖3（WWTP F）。

 

2. 排放因子與脫氮效率關(guān)聯(lián)（表2，圖6）

 

數(shù)據(jù)：

 

TN去除率83-92%的廠（B、C、G），EF<sub>N?O-WWTP</sub>僅0.0012-0.012%；

 

TN去除率<70%的廠（D、J），EF<sub>N?O-WWTP</sub>高達(dá)0.88-1.52%。

 

意義：揭示高脫氮效率是減排關(guān)鍵，催生“以性能為導(dǎo)向”的排放估算模型。

 

來(lái)源：表2（各廠EF數(shù)據(jù)）、圖6（回歸模型）。

 

3. 工藝配置影響（表1-2）

 

數(shù)據(jù)：

 

污泥齡>37天的廠（A、G）排放更低（EF≤0.005%）；

 

側(cè)流處理（如廠D部分亞硝化）貢獻(xiàn)總排放50%（EF=1.6%）。

 

意義：長(zhǎng)污泥齡+無(wú)初沉池配置可協(xié)同提升脫氮與減排效果。

 

五、結(jié)論

 

硝化主導(dǎo)排放：NH??濃度峰值觸發(fā)AOB釋放N?O，好氧段貢獻(xiàn)主要排放通量。

 

反硝化減排潛力：優(yōu)化COD供應(yīng)與缺氧時(shí)長(zhǎng)可激活反硝化菌N?O還原能力，降低凈排放83%。

 

創(chuàng)新估算模型：基于TN去除率的線性回歸模型（EF= -0.033×TN<sub>removal</sub> + 3.07）比IPCC默認(rèn)因子精準(zhǔn)86%，已納入奧地利國(guó)家溫室氣體清單。

 

六、丹麥Unisense電極數(shù)據(jù)的深度解讀

1. 技術(shù)原理與優(yōu)勢(shì)

 

測(cè)量指標(biāo)：

 

氣相N?O：Unisense微電極聯(lián)用紅外分析儀實(shí)時(shí)監(jiān)測(cè)曝氣池逸出氣體。

 

溶解N?O：微傳感器直接浸入液相，秒級(jí)分辨率捕捉動(dòng)態(tài)（圖3）。

 

技術(shù)優(yōu)勢(shì)：

 

高時(shí)空分辨率：揭示瞬態(tài)排放峰值（如早高峰進(jìn)水NH??激增，圖2）。

 

缺氧區(qū)監(jiān)測(cè)能力：精準(zhǔn)量化反硝化階段N?O消耗（圖3），傳統(tǒng)GC無(wú)法實(shí)現(xiàn)。

 

2. 關(guān)鍵研究發(fā)現(xiàn)

 

反硝化功能驗(yàn)證：

 

液相N?O濃度≈0（檢測(cè)限0.1 mg/L），證實(shí)反硝化菌高效還原N?O（圖3）。

 

開(kāi)曝氣后無(wú)N?O逸出峰，否定“缺氧區(qū)積累后釋放”假說(shuō)。

 

工藝擾動(dòng)響應(yīng)：

 

NH??/COD比升高時(shí)（如早高峰），反硝化抑制導(dǎo)致N?O排放激增（圖4）。

 

DO<1 mg/L時(shí)AOB釋放N?O增加，但受多參數(shù)耦合影響需結(jié)合回歸分析。

 

3. 研究意義

 

機(jī)制解析：首次在工程尺度證實(shí)反硝化是N?O凈匯，推翻單一“排放源”認(rèn)知。

 

工藝優(yōu)化指導(dǎo)：實(shí)時(shí)數(shù)據(jù)反饋曝氣策略（如NH??峰值期DO調(diào)控）、COD分配優(yōu)化。

 

政策支撐：為IPCC 2019指南（EF=0.016 kg N?O-N/kg TN）提供本土化修正依據(jù)。

 

總結(jié)

 

本研究通過(guò)Unisense電極等高分辨率監(jiān)測(cè)，揭示污水處理廠N?O排放核心規(guī)律：高脫氮效率驅(qū)動(dòng)低碳排放。新建模方法將排放因子動(dòng)態(tài)關(guān)聯(lián)TN去除率，為全球WWTPs碳足跡評(píng)估提供革新工具。未來(lái)需驗(yàn)證模型在階梯進(jìn)水、外碳源反硝化等場(chǎng)景的適用性。