Contrasting exchanges of nitrogen and phosphorus across the sedimentewater interface during the drying and re-inundation of littoral eutrophic sediment

濱海富營養(yǎng)化沉積物干燥和再淹沒過程中沉積-水界面氮磷交換的對比研究

來源：Environmental Pollution 255 (2019) 113356

 

論文摘要

本研究探討了富營養(yǎng)化湖泊（巢湖）沿岸帶沉積物在經(jīng)歷干燥和再淹沒過程后，氮（N）和磷（P）通過沉積物-水界面（SWI）的交換行為。研究發(fā)現(xiàn)，銨態(tài)氮（NH?-N）和可溶性活性磷（SRP）的釋放通量對干濕交替的響應(yīng)截然不同。短期干燥（5-25天）后NH?-N通量增加，但長期干燥（30天）后顯著降低，并且在后續(xù)90天的再淹沒過程中始終保持在較低水平。相反，SRP通量在干燥15天后顯著降低，但在再淹沒過程中又逐漸恢復(fù)到初始水平。這種差異源于N、P在沉積物中形態(tài)轉(zhuǎn)化的可逆性不同：沉積物中不穩(wěn)定的NH?-N在干燥過程中因氧化而不可逆地減少，而磷的形態(tài)（特別是鐵結(jié)合磷Fe-P）轉(zhuǎn)化在再淹沒后是可逆的。研究表明，頻繁的水位波動可能通過促進(jìn)磷的釋放而加劇水體富營養(yǎng)化。

 

研究目的

本研究的主要目的是：

 

揭示沿岸帶沉積物在不同干燥時長及后續(xù)再淹沒過程中，NH?-N和SRP通過沉積物-水界面的交換通量變化規(guī)律。

從沉積物理化性質(zhì)、氮磷形態(tài)轉(zhuǎn)化等角度，闡明上述交換行為差異的內(nèi)在機(jī)制。

 

評估水位波動（WLFs）通過影響沉積物內(nèi)源負(fù)荷，對湖泊富營養(yǎng)化管理的潛在影響。

 

研究思路

本研究采用了 “室內(nèi)控制實(shí)驗(yàn)” 的方法來模擬野外過程：

 

實(shí)驗(yàn)設(shè)計：從巢湖沿岸帶采集原狀沉積物柱芯，設(shè)置兩組處理：

 

干燥處理：將沉積物柱芯暴露在空氣中干燥0至30天（每5天取樣一次）。

再淹沒處理：將干燥30天后的沉積物柱芯重新注入湖水，持續(xù)培養(yǎng)90天。

 

對照組：始終保持在淹沒狀態(tài)的沉積物柱芯。

 

多參數(shù)測量：在不同時間點(diǎn)，綜合運(yùn)用多種技術(shù)分析：

 

使用孔隙水平衡透析器（peeper） 獲取孔隙水剖面，計算NH?-N和SRP的擴(kuò)散通量。

使用丹麥Unisense微電極系統(tǒng)測量沉積物-水界面的溶解氧（DO）和氧化還原電位（Eh）微剖面。

 

分析沉積物的基本理化性質(zhì)（含水量、孔隙度等）、氮磷形態(tài)（如Labile NH?-N、Fe-P、Al-P等）和可溶性有機(jī)質(zhì)特征。

 

測量數(shù)據(jù)及其研究意義（注明來源）

本研究測量了多方面的數(shù)據(jù)，其意義和來源如下：

 

沉積物氧化狀態(tài)指標(biāo)（溶解氧微剖面）：

 

意義：直接顯示干燥如何改變沉積物的氧化還原環(huán)境。干燥導(dǎo)致氧滲透深度（OPD）增加，表明沉積物從還原狀態(tài)轉(zhuǎn)為氧化狀態(tài)，這是驅(qū)動氮磷形態(tài)轉(zhuǎn)化的關(guān)鍵環(huán)境因素。

 

來源：氧滲透深度的變化在圖S3中顯示。

 

磷的形態(tài)分布：

 

意義：揭示了干燥和再淹沒過程中磷活性的內(nèi)在原因。干燥促使鋁結(jié)合磷（Al-P）向鐵結(jié)合磷（Fe-P）轉(zhuǎn)化；再淹沒后，則發(fā)生反向轉(zhuǎn)化。這種可逆轉(zhuǎn)化是SRP通量先降后升的根本原因。

 

 

來源：干燥期間的磷形態(tài)變化見圖1；再淹沒期間的磷形態(tài)變化見圖4。

 

 

孔隙水營養(yǎng)鹽濃度剖面：

 

意義：直觀展示了界面附近NH?-N和SRP的濃度梯度，是計算擴(kuò)散通量的直接依據(jù)。結(jié)果顯示干燥后期孔隙水NH?-N濃度降低，SRP濃度也受抑制；再淹沒后SRP濃度回升。

 

 

 

來源：干燥后孔隙水剖面見圖2；再淹沒后孔隙水剖面見圖5。

 

營養(yǎng)鹽擴(kuò)散通量：

 

意義：量化了沉積物向內(nèi)源負(fù)荷的貢獻(xiàn)。最關(guān)鍵的研究發(fā)現(xiàn)——NH?-N和SRP通量對干濕循環(huán)的 contrasting（ contrasting）響應(yīng)模式在此直觀呈現(xiàn)。

 

 

來源：干燥后的通量變化見圖3；再淹沒期間的通量變化見圖6。

 

研究結(jié)論

 

 contrasting 釋放模式：沿岸帶沉積物的干濕交替對氮磷釋放產(chǎn)生截然不同的影響。它能夠長期抑制銨態(tài)氮（NH?-N）的釋放，但會促進(jìn)可溶性活性磷（SRP）的釋放（表現(xiàn)為先抑制后恢復(fù)）。

核心機(jī)制：這種差異源于氮磷形態(tài)轉(zhuǎn)化的可逆性不同。

 

氮：干燥引起的沉積物氧化導(dǎo)致不穩(wěn)定的NH?-N通過硝化等作用不可逆地?fù)p失。

 

磷：干燥時，氧化條件促使Al-P轉(zhuǎn)化為可吸附磷的Fe-P，暫時固定了磷；再淹沒時，環(huán)境恢復(fù)厭氧，F(xiàn)e-P重新溶解釋放，導(dǎo)致磷的釋放能力恢復(fù)甚至增強(qiáng)。

 

管理啟示：在受水位波動影響大的湖泊中，干濕循環(huán)可能通過降低水體的N:P比值（即相對增磷控氮），創(chuàng)造更有利于固氮藍(lán)藻生長的條件，從而可能加劇富營養(yǎng)化。因此，在治理中需要特別關(guān)注沿岸帶沉積物在再淹沒過程中的磷釋放風(fēng)險。

 

使用丹麥Unisense電極測量數(shù)據(jù)的研究意義詳細(xì)解讀

在本文中，丹麥Unisense公司的微電極系統(tǒng)被用于高分辨率地測量沉積物-水界面（SWI）附近溶解氧（DO）的垂直微剖面（分辨率為100微米），這些數(shù)據(jù)在正文中被多次引用，并在圖S3和圖S13中具體展示。

詳細(xì)研究意義如下：

 

提供機(jī)制研究的直接環(huán)境證據(jù)：Unisense微電極提供的氧滲透深度（OPD） 數(shù)據(jù)，是連接“干燥/再淹沒操作”與“氮磷形態(tài)轉(zhuǎn)化”之間因果鏈條的關(guān)鍵證據(jù)。數(shù)據(jù)顯示，干燥后OPD從<2 mm顯著增加至4.4 mm，直接證明了沉積物表層從厭氧環(huán)境轉(zhuǎn)變?yōu)楹醚醐h(huán)境。這為后續(xù)解釋NH?-N的氧化損失和Al-P向Fe-P的轉(zhuǎn)化提供了最直接的環(huán)境背景。

 

定量揭示氧化還原條件的動態(tài)變化：微電極數(shù)據(jù)不僅是定性的（變氧化了），更是定量的。它精確地顯示了氧化條件增強(qiáng)的幅度和深度。這種定量關(guān)系有助于建立環(huán)境參數(shù)（如OPD）與生物地球化學(xué)過程（如Fe-P含量變化）之間的相關(guān)性分析（論文中表S2確實(shí)顯示了OPD與Fe-P的正相關(guān)），極大地增強(qiáng)了機(jī)理闡述的說服力。

 

闡釋再淹沒后磷釋放的驅(qū)動因素：在再淹沒實(shí)驗(yàn)中，Unisense電極測量顯示OPD又回落到約2 mm（圖S13），表明好氧層變薄，沉積物恢復(fù)厭氧狀態(tài)。這為解釋Fe-P的再溶解和SRP通量的回升提供了直接的驅(qū)動因子證據(jù)：厭氧條件導(dǎo)致鐵氧化物還原溶解，從而釋放其結(jié)合的磷。

 

支撐整個實(shí)驗(yàn)的核心結(jié)論：Unisense電極獲得的高分辨率DO數(shù)據(jù)，是整個研究邏輯鏈條的基石之一。整個機(jī)理可簡述為：干燥處理 → OPD增加（由Unisense電極證實(shí)）→ 沉積物氧化 → NH?-N不可逆減少 + Al-P轉(zhuǎn)化為Fe-P → NH?-N通量持續(xù)低位；再淹沒處理 → OPD減小（由Unisense電極證實(shí)）→ 沉積物恢復(fù)厭氧 → Fe-P溶解 → SRP通量恢復(fù)。

 

綜上所述，使用丹麥Unisense微電極獲得的溶解氧微剖面數(shù)據(jù)，為本研究揭示干濕交替控制氮磷 contrasting 釋放模式的內(nèi)在驅(qū)動機(jī)制提供了不可或缺的、高精度的原位證據(jù)，使結(jié)論更加科學(xué)和嚴(yán)謹(jǐn)。